Zagallo, ki so ga klicali tudi "profesor", je bil edini še preživeli član brazilske reprezentance, ki je leta 1958 osvojila svoj prvi naslov svetovnega prvaka. Njegov legendarni soigralec Pele je umrl decembra 2022.
Zagallo, ki je na klubski ravni igral za Flamengo in Botafogo, se je iz amaterskega nogometa povzpel v petdesetih letih prejšnjega stoletja, bil je igralec na levem krilu z izvrstno tehniko, napadalno žilico, a tudi čvrstostjo pri obrambnih nalogah.
Svoj reprezentančni debi je doživel šele pri 26 letih, na koncu pa za izbrano vrsto zbral 37 nastopov ter bil svetovni prvak še leta 1962, ko je odigral prav vse minute za ekipo, ki je takrat - ob Pelejevih težavah s poškodbo - igrala po navdihu Garrinche.
Po upokojitvi je Zagallo šel na trenersko pot in že leta 1970 kot selektor Brazilce pripeljal do novega naslova na mundialu. Trenersko je sicer deloval predvsem v domovini, kjer je večkrat vodil tudi izbrano vrsto, v tujini pa se je preizkusil v Kuvajtu, Savdski Arabiji in Združenih arabskih emiratih.
Slednje je popeljal na svetovno prvenstvo 1990, leta 1994 pa je bil v brazilski reprezentanci tehnični direktor in se v tej vlogi veselil novega naslova svetovnega prvaka. Leta 1997 je postal še južnoameriški prvak z Brazilci.
